时值天津大学建校130周年,环境科学与工程学院刘庆岭教授团队在氮氧化物(NOx)净化技术领域取得重要科研成果。研究团队创新性地提出基于有机模板剂调控LEV型分子筛铝原子空间构象的新范式,成功攻克传统催化剂低温活性不足及水热稳定性差的技术瓶颈。研究成果以《Organic Template-based Modulation of Al Atom Conformation in LEV Zeolites to Enhance NOx Elimination》为题发表于国产顶级期刊《中国科学:化学》(Science China Chemistry)。该论文由博士生王延华、张岩担任共同第一作者,刘庆岭教授为通讯作者。

本研究针对分子筛催化剂在选择性催化还原(SCR)技术中的关键科学问题展开系统性攻关。尽管学界已认知铝分布对SCR催化性能的重要影响,但传统研究存在三大理论空白:其一,有机模板剂引导铝原子占据不同T位点的机制尚未明晰;其二,铝原子构象与SCR催化性能的构效关系缺乏定量表征;其三,LEV型沸石因活性位点数量受限及二维孔道传质阻力导致的低温活性衰减问题尚未解决。基于此,研究团队创新性地建立了“有机模板剂—T位点占据—催化性能”的三维调控模型,通过分子动力学和DFT模拟指导合成具有梯度铝分布的LEV分子筛体系。
研究结果表明,采用N,N-二甲基吗啉作为有机模板合成的Cu-LEV-(OSDA1)催化剂,其在NH3-SCR反应中的T90温度窗口为220-550°C,经水热老化后样品窗口为225-500°C,性能指标与商用Cu-SSZ-13性能相当。通过原位表征与理论计算相结合,团队揭示了铝分布调控机制:当铝原子优先占据T2位点时,其T2-T2铝对位点与Cu2+离子的低结合能特性有效提升了催化剂的水热稳定性;而在甲醇-SCR反应体系中,T1-T2铝对位点可显著促进NH2HCO中间体生成,实现反应路径优化。总之,该研究通过有机模板设计,对LEV沸石框架中铝的分布状态进行了优化,显著提升了催化剂的活性和水热稳定性,为新一代SCR催化剂的设计提供了重要理论基石。

作为天津大学“双碳”战略重点攻关方向标志性成果,本研究获国家自然科学基金等项目资助,核心技术已获国家发明专利授权(专利号:ZL 202310024677.8)。该成果充分彰显天津大学在环境科学与工程领域的学科优势,生动践行学校“聚焦国家重大需求、培育原创科研成果”的科研使命,以具有自主知识产权的创新技术献礼百卅校庆,为建设美丽中国提供“天大方案”。
作者介绍:
刘庆岭,天津大学英才教授、博士生导师,天津大学研究生院学位办公室主任,国家重点研发计划首席科学家。天津市室内空气环境控制重点实验室副主任,入选“天津市海外高层次人才计划”,天津大学“北洋青年学者”,天津大学“英才教授”。入选天津市“131人才计划”中国环境科学学会VOCs专委会常委,全国工程专业学位研究生教育指导委员会工程博士专项工作组专家,天津市人民政府学位委员会专业学位教育指导委员会委员,天津市环境工程领域教学指导委员会委员。主要从事环境工程、环境功能材料、膜分离材料,大气污染控制与防治等领域的工作。先后主持科技部973、国家自然科学基金、国家重点研发计划、天津市生态环境重大专项等项目。研发了车船重型柴油机尾气中氮氧化物、颗粒物等去除的关键催化材料与技术。研究成果应用于国之重器中交集团绞吸船舶以及商用柴油车量,获天津市科技进步一等奖2项,二等奖1项。近年来在Chem. Rev., J. Am. Chem. Soc., Environ. Sci. Technol., ACS Catal., Sci. China Chem., Appl. Catal. B: Environ., Chem. Eng. J.等期刊发表论文 100余篇。
原文链接:https://www.sciengine.com/SCC/doi/10.1007/s11426-025-3034-8